RXTe_3(X=Bi,Sb)的制备与低温特性

【摘要】在传统能源面临枯竭、生态环境日益恶化的背景下，开发新型无污染能源已成为各国学者的研究热点。热电材料可以实现热能、电能之间的相互转化，是一种新型的半导体功能材料。根据其所特有的塞贝克效应和帕贴耳效应制成的温差器件，如温差发电、温差制冷等已广泛运用在航空航天、医学、微电子等众多领域，其表现出的无噪声、无污染、可靠安全等优点展现了广泛的应用前景。Bi2Te3基合金电优值可以稳定的维持在1附近，是目前室温附近热电性能最佳、商业应用最为广泛的热电材料。一系列理论研究和实验结果表明，对碲化铋基合金进行掺杂、合金化可以有效的对其进行成分优化，改善热电输运性能，提高热电转化效率。为了进一步提高Bi-Te基合金材料的热电转化效率，研究稀土元素对其内部热电输运性能的影响，本实验对Bi2Te3、Sb2Te3基进行了成分、结构、工艺参数等的优化，通过测量其热学、电学输运性能，分析了基于Bi2Te3的稀土元素掺杂对合金性能的影响。主要结果与结论如下：1，实验采用固相反应和机械合金法，严格的控制球磨时间，成功的合成了PrBiTe3、GdBiTe3、GdSbTe3等Bi-Te基三元合金化合物。理论研究表明，稀土基合金电子之间较强的相互作用，使其具有比较大的有效质量，被称为“重费米子半导体材料”，可以有效的提高Bi2Te3基合金的Seebeck系数，改善材料的热电输运性能。结果表明，在T=300K时，GdSbTe3的Seebeck系数可以达到365μV/K左右。2,实验中使用的高能球磨技术，可以有效的减小颗粒尺寸，在材料内部引入大量的晶界，降低合金材料的晶格热导率，同时量子效应的引入也有助于提高材料的热电输运性能。分析实验结果表明，在室温附近，晶粒细化后，晶格振动的最低热导率贡献只有0.8Wm-1K-1。3，Bi-Te基合金中，稀土元素的掺入可以有效的改善材料的载流子浓度，已有理论计算证明，材料的最佳载流子浓度范围在1019-1020cm-3，可以使材料具有最佳的热电性能。实验结果显示，在室温附近，GdBiTe3、PrBiTe3的载流子浓度分别为2.3×1019cm-3，1.5×1019cm-3。此时对应的霍耳系数为2.8×10-7m3/C,2.5×10-7m3/C。4，三元合金化合物PrBiTe3、GdBiTe3、GdSbTe3都在不同程度上表现出一定的磁电阻现象，在磁场从零到9T的变化区间内，电阻率的变化最大可以达到0.03m，占到材料电阻率的3.75%。5，分析实验结果发现，Bi-Te基三元合金稀土化合物的ZT值在室温附近只有0.01左右，与目前比较先进的Bi2Te3基材料相比，还是有一定的差距。取代Bi的Pr、Gd原子在材料内部起到了n型掺杂的作用，但是对材料性能并没有显著的作用。有效质量的增加、颗粒尺寸的减小、合金成分的优化并没有明显的提高材料的功率因子，需要进一步的对载流子浓度进行优化，提高其热电输运性能。另外，关于稀土元素对合金的热电输运性能的影响的理论机理需要进一步的研究。
【作者】杨二豪；
【导师】霍德璇；
【作者基本信息】杭州电子科技大学，物理电子学，2014，硕士
【关键词】热电材料；Bi-Te基合金；机械合金法；固相反应；高能球磨；晶粒细化；n型掺杂；

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